Nascido em Montbazon (Indre-et-Loire), a 26 de março de 1809, em uma família de agricultores, Baillarger estudou medicina em Paris. Aluno-residente de Esquirol em Charenton, foi nomeado em 1840 alienista dos Hospitais e assumiu um serviço na Salpêtrière. Três anos depois, em janeiro de 1843, com Cerise e Longet, criou o jornal Annales Médico-Psychologiques, "destinado particularmente a recolher todos os documentos relativos à ciência das relações entre o físico e o moral, à patologia mental, à medicina legal dos alienados e à clínica das neuroses", cuja publicação nunca foi interrompida. Ao mesmo tempo, pensava na fundação de uma associação de médicos dos estabelecimentos consagrados aos alienados, a partir do modelo da que já existia na Inglaterra. Mas só em 1852, depois de diversas vicissitudes, o desejo de Baillarger se realizou: o nascimento da Sociedade Médico-Psicológica.
A obra de Baillarger está dispersa em grande número de publicações, que se encontram principalmente na coleção dos Annales Médico-Psychologiques e na do Bulletin de l'Académie de Médecine, para a qual foi eleito em 1847. Elas se referem, entre outros assuntos, ao problema das alucinações, à paralisia geral, ao cretinismo, à monomania, à responsabilidade médico-legal dos alienados e à Loucura de dupla forma, termo que ele propôs para designar "um gênero de loucura cujos acessos são caracterizados por dois períodos regulares, um de depressão, outro de excitação", e cuja unidade ele pretendeu demonstrar em uma nota, lida a 30 de janeiro de 1854 na Academia de Medicina. Nessa ocasião, ocorreu a memorável e insolúvel polêmica de prioridade com Jean-Pierre Falret, que, a alguns meses de intervalo, descrevera a mesma doença sob o nome de loucura circular. É verdade que os dois nunca se estimaram muito.
Sondado em 1875 para ocupar a cátedra de doenças mentais e do encéfalo, cuja criação se considerava, Baillarger recusou-se, por causa de sua idade, e foi Benjamin Ball que seria nomeado dois anos depois. Baillarger morreu em Paris a 31 de dezembro de 1890.