Basco de Bilbao, de Ajuriaguerra estudou neurologia e psiquiatria na França. Em 1933, foi nomeado residente estrangeiro nos asilos do departamento do Sena, (Asiles de Ia Seine), mas incorporou-se ao Exército republicano espanhol logo no início da Guerra Civil. Depois de participar de uma tentativa de desembarque em Palma de Maiorca, foi enviado para a frente de Huesca em Aragão e voltou para a França em 1937, por ocasião do Congresso da Sociedade Francesa de Neurologia. Seguiu os cursos de neurologia de Jean Lhermitte e de André-Thomas; depois, a guerra o conduziu à clandestinidade e à resistência. Em 1945, retomou a exploração dos diversos campos da neuropsiquiatria, a psiquiatria pura com Henri Ey, a psicanálise com P. Mâle, S. Lebovici e R. Diatkine, a psicologia do desenvolvimento da criança com J. Piaget ou H. Wallon, as desorganizações psíquicas do paciente idoso e, com H. Hécaen, a fisiopatologia cerebral. Naturalizado francês, perdeu seu título de professor estrangeiro e foi chamado em 1959 pela Faculdade de Genebra, para organizar e dirigir a Clínica Universitária de Bel-Air. Voltou para a França em 1976, para ocupar a recém-criada cátedra de neuropsicologia do desenvolvimento que o Collège de France lhe confiou. Retirou-se depois para a região basca, onde morreu a 23 de março de 1993.
Na longa série dos seus trabalhos, destacamos "Epilepsias, suas formas clínicas, seus tratamentos", em colaboração com L. Marchand (1948), "O córtex cerebral", com H. Hécaen (1949), e ainda o "Manual de psiquiatria infantil", em colaboração com Tissot de Genève (1970).